Kaiyun 开云官网入口Kaiyun 开云官网入口具有层状结构和可规模化合成的氮化碳已成为钠离子电池商业化的潜在负极，然而通过传统方法合成的材料结晶度低，导致导电性和循环稳定性差，这严重阻碍了其的实际应用。东北大学的科研人员提出了一种简单的盐覆盖方法来合成高度有序的C3N4基全碳纳米复合材料，这种合成方法所处的密封环境导致聚（七嗪酰亚胺）（PHI）即C3N4的结晶相的形成，其具有扩展的π-共轭和完全凝聚的纳米片结构。理论计算表明C3N4的高结晶度显著降低了电子跃迁的能垒，并能够在碳和C3N4之间的非均匀界面产生有效的电荷转移通道。这种纳米复合材料在5000次循环中表现出超稳定的循环性能，在2 A g−1下具有245.1 mAh g−1的高可逆容量，并且在−20°C下表现出196.6 mAh g−1的出色低温容量。这项工作为C3N4的储能应用和开发在极端条件下运行的长寿命和高容量负极提供了可能性。相关研究成果以“Highly Crystalline Poly(heptazine imide)-Based Carbonaceous Anodes for Ultralong Lifespan and Low-Temperature Sodium-Ion Batteries”为题发表在ACS Nano上

　　钠离子电池（SIBs）具有与锂离子电池（LIBs）相似的化学性质和工作机制，被视为大规模储能最有前景的商业化选择之一。电极材料是决定电池性能的关键成分，而Na+的离子半径较大，导致传统石墨材开云全站 开云app平台料无法用于钠离子电池。然而与其他负极选择相比，碳质材料仍然被视为钠离子电池商业化的首选，因为它们具有高电子电导率、在常规和极端条件下稳定的物理化学性质，且成本低。

　　作为一种石墨烯类似物，石墨氮化碳（g-C3N4）由于其二维层状结构、高氮含量和原子三角孔的独特特征，在能源应用方面引起了越来越多的关注，尽管目前报道的大多数g-C3N4的研究都集中在光催化应用上，而其在储能方面的应用仍未得到很好的发展。目前阻止其在钠离子电池中广泛应用的主要问题是金属离子和石墨化N种类之间的不可逆反应导致的低电化学电导率和低结晶度。因此，提高g-C3N4的结晶度被认为是提高其电化学性能的一种潜在途径。结晶C3N4可以在熔融盐介质下合成，根据加工条件，具有三嗪基（聚（三嗪酰亚胺），PTI）或七嗪基（聚七嗪酰亚胺，PHI）亚基的结构。然而，尽管与传统的PCN相比，PTI或PHI已经显示出改进的结晶度，但在它们的合成过程中会出现结构缺陷和含氮前体的不完全缩合，这仍然将结构有序性的提升抑制到高水平，从而电荷迁移和Na+存储动力学受到影响。到目前为止，尽管石墨烯及其类似物的生产取得了进展，但开发具有高结晶度的C3N4基材料仍然极具挑战性。

　　在此，作者分享了一种合成钠离子电池负极材料的简单方法，通过KCl开云全站 开云app平台盐制备了具有高度有序结晶聚（七嗪酰亚胺）（PHI）的碳质纳米复合材料，与传统PCN和已知具有结构缺陷的结晶PHI相比，所制备的C3N4呈现出完全缩合的结构和扩展的π-共轭，显著提高了其结构有序性并实现了高结晶度。在与碳偶联后，相应的纳米复合材料也表现出多种电化学上有利的特征，包括2D层状纳米片结构和高比例的活性N种类，进一步增强的结晶度和减少的结构缺陷使材料具有超快的电荷转移通道和增加的Na+存储活性位点。DFT分析表明，在费米能级上连续填充轨道电子大大提高了材料的导电性，同时实现了电子跃迁的能垒降低以及Na+容易吸附和电荷转移的高驱动力。作为钠离子电池负极，合成的C3N4基复合材料材料在5000次循环过程中，在2 A g−1下具有245.1 mAh g−1的高可逆容量，容量保留率为135.1%，并且它在-20°C下也具有196.6 mAh g–1的高可逆容量，组装的CK-CNC//Na3V2(PO4)3全电池在0.1 A g−1下具有179.2 mAh g−1的高可逆容量（−20°C）。这项工作证明了C3N4基全碳纳米复合材料在钠离子电池实际应用中特别是在低温条件下的应用潜力（文：李澍）

　　图1设计原则。用于钠离子电池的传统晶体C3N4（PHI）和合成的高度有序晶体PHI之间的电化学相关结构优点差异的示意图

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